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          1. 頂刊日報丨劉莊、孫曉明、馮新亮、余桂華、郭少軍、汪國秀、丁彬、郭再萍等成果速遞20210628
            納米人 2021-06-29
            1. Chem. Soc. Rev.:可快速清除的無機納米材料及其生物醫學應用

            蘇州大學程亮教授和劉莊教授對可快速清除的無機納米材料及其生物醫學應用相關研究進行了綜述。
             
            本文要點:
            1)無機納米材料本身具有特殊的物理化學性質(如催化、光學、熱、電和磁性),能夠實現多種應用(如藥物遞送、診斷、成像和治療),在生物醫學領域中具有廣闊的應用前景。然而,這些無機納米材料在健康組織中的長期非特異性積累往往會導致毒性的產生,進而阻礙其大規模的臨床應用。在過去的幾十年里,可生物降解和可清除的無機納米材料的出現為降低和預防這種長期毒性提供了希望。此外,對這類納米材料的設計及其體內代謝途徑進而全面的研究對于擴大其應用范圍和推動其臨床實驗而言也至關重要。
            2)作者在文中系統地對近年來可生物降解和可清除的無機納米材料的研究進展進行了綜述,特別是其在癌癥診療和其他疾病治療方面的應用;隨后,作者也對這一快速發展的生物醫學領域的未來前景和發展機遇進行了討論。
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            Xianwen Wang. et al. Inorganic nanomaterials with rapid clearance for biomedical applications. Chemical Society Reviews. 2021
            DOI: 10.1039/d0cs00461h
            https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/cs/d0cs00461h#!divAbstract

            2. Chem. Soc. Rev.綜述:用于析氧反應的層狀雙氫氧化物基電催化劑:活性位點的識別和調節,以及超疏氧納米陣列電極組件

            電催化析氧反應(OER)是電解水制氫的關鍵半電池反應。然而,實用的OER存在動力學遲緩的問題,因此需要高效的電催化劑。過渡金屬基層狀雙氫氧化物(LDHs)是OER電催化劑催化劑中活性最高的一類。因此,深入了解LDH基電催化劑的活性,可以進一步促進高性能電催化劑的合理設計和活性中心的調控。

            近日,根據堿性介質中的OER機理,北京化工大學孫曉明教授,Yun Kuang,英國拉夫堡大學Wen-Feng Lin詳細總結和概述了在原子水平上對用于OER的LDHs活性位點的識別??偨Y了當前提高LDHs OER性能的優化策略。此外,還探索了基于LDHs的超疏氧電極的開發,以用于大規模OER。

            本文要點:
            1)作者首先闡述了當前人們對LDHs結構特征的基本認識,然后對LDHs在堿性介質中作為高活性OER催化劑的最新研究進展進行了比較和深入的總結,包括實驗和計算方法。
            2)在原子尺度上對LDHs的活性中心進行鑒定和結構表征的基礎上,作者總結了提高OER活性的策略,包括摻雜、插層和缺陷制造。此外,還探索了對氣體析出電極性能有深遠影響的超疏氧概念,以提高LDH及其衍生物的大規模OER性能。此外,還提出了一些OER測量的操作標準,以避免在評估LDHs的OER活性時出現不一致的情況。
            3)作者最后重點指出了LDHs作為大規模水分解陽極電催化材料所面臨的幾個關鍵挑戰,如穩定性問題、膜電極組裝電解槽的采用等,為今后的研究方向指明了方向。
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            Daojin Zhou, et al, Layered double hydroxide-based electrocatalysts for the oxygen evolution reaction: identification and tailoring of active sites, and superaerophobic nanoarray electrode assembly, Chem. Soc. Rev., 2021
            DOI: 10.1039/d1cs00186h
            https://doi.org/10.1039/d1cs00186h

            3. EES:一種制備鋰金屬-無機固體電解質界面的超快工藝

            鋰負極有望應用于使用無機固體電解質(ISEs)的下一代電池。采用ISEs和鋰金屬的全固態電池有望成為高安全性、高能量密度的下一代電池。因此,在短時間內通過簡單的工藝將鋰金屬有效地粘結到ISE上具有重要意義。然而,傳統的方法一般需要漫長而繁瑣的過程。近日,日本產業技術綜合研究所(AIST)Hirokazu Kitaura報道了開發了一種新的策略,通過超聲波輔助熔焊(UFW)方法在Li和ISEs之間超高速形成良好的界面。

            本文要點:
            1)通過對熔融鋰進行簡單的超聲波輻照,可以在很短的時間內形成緊密的接觸界面。此外,超聲處理沒有引起界面的嚴重惡化,總電阻為135 Ω·cm2,顯著低于未超聲處理的5200 Ω·cm2。
            2)結果表明,用該方法制備的對稱電池的臨界電流密度(CCD)為0.5 mA cm2, 0.1 mA cm2下,循環次數超過2000次。此外,UFW制造的Li–LLZs在發展保護型鋰電池和全固態鋰氧電池的原型電池方面發揮了重要作用。

            這項工作充分展示了積極加入Li和ISEs這一新戰略的應用潛力,有望成為促進下一代電池發展的重要技術。

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            Hirokazu Kitaura,et al, An ultrafast process for the fabrication of a Li metal–inorganic solid electrolyte interface, Energy Environ. Sci., 2021
            DOI: 10.1039/d1ee00759a
            https://doi.org/10.1039/d1ee00759a

            4. Angew:一種含雙活性中心的噻吩基共軛乙炔聚合物用于堿性介質中高效無共催化劑光電化學水分解

            盡管共軛聚合物在中性或酸性條件下用于光電化學析氫反應(PEC HER)極具吸引力,但在堿性介質中由于缺乏水解離中心而表現出較差的PEC HER性能。近日,德國德累斯頓工業大學馮新亮教授,Hanjun Sun,Inez M. Weidinger報道了在共軛炔類聚合物(CAPs)中,將聚合物骨架從聚(二乙炔基噻吩并[3,2-b]噻吩)(pDET)調節成poly(2,6-diethynylbenzo[1,2-b:4,5-b’]dithiophene(pBDT)和poly(diethynyldithieno[3,2-b:2‘,3’-d]thiophene)(pDTT),為水的解離引入了高效的活性中心。

            本文要點:
            1)實驗結果表明,生長在銅襯底上的pDTTpBDT的基準光電流密度分別為170 μA cm-2和120 μA cm-2(0.3 V vs.RHE;pH 13),分別是pDET的4.2倍和3倍。
            2)結合密度泛函理論(DFT)計算和電化學共振拉曼光譜,研究人員認為pDTT的外噻吩環上的富含電子的Cβ是水解離活性中心,而-C≡C-鍵是析氫反應的活性中心。

            這項工作使得人們對有機材料中光電催化水分解有了新認識,為開發性能更佳的新材料開辟了道路。
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            Mino Borrelli, et al, Thiophene-based Conjugated Acetylenic Polymers with Dual Active Sites for Efficient Co-Catalyst-free Photoelectrochemical Water Reduction in Alkaline Medium, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
            DOI: 10.1002/anie.202104469
            https://doi.org/10.1002/anie.202104469

            5. Angew綜述:氧化還原液流電池離子導電膜的化學和微結構研究

            氧化還原液流電池(RFBs)被認為是最有前途的電網儲能技術之一。然而,由于缺乏合適的離子導電膜,具有往返效率、高倍率容量和長循環壽命的RFBs的發展受到了極大的限制。實用型RFB膜應具備可完全分離正、負離子,并能順暢地傳導平衡離子的特點,還應滿足特定體系的附加要求,如腐蝕性電解質的高化學穩定性,非水體系中具有良好的耐有機溶劑性能,以及優異的機械強度和柔韌性等。這些苛刻的要求對膜的設計提出了很高的要求,特別是與離子傳輸通道相關的化學和微觀結構。

            有鑒于此,美國得克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授,湖南大學彭桑珊助理教授綜述了用于RFBs的離子導電膜的最新研究進展。

            本文要點:
            1)具體而言,目前人們的興趣主要集中在新的化學成分、新穎的微結構和創新的制造策略。近年來,這一領域取得了很大的進展,根據分離層的微觀結構,膜可以主要分為致密型和多孔型。由于致密膜和多孔膜的設計原則不同,離子傳輸通道的形成機制和離子選擇性傳輸機制可能會有很大的不同。
            2)作者重點概述了用于致密膜的高分子材料的分子結構和化學特性,而多孔膜則側重于在化學、孔結構和制備策略等方面的創新。
            3)作者重點總結了RFB膜離子傳輸通道的合理設計,以實現高離子電導率、高選擇性和長期穩定性。此外,還對該研究領域未來面臨的挑戰和前景提出了個人見解。
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            Ping Xiong, et al, A Chemistry and Microstructure Perspective on Ion Conducting Membranes for Redox Flow Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
            DOI: 10.1002/anie.202105619
            https://doi.org/10.1002/anie.202105619

            6. AM:彈性MXene上錨定具有Te空位缺陷的正交二碲化鈷用于高效儲鉀

            負極材料的快速和可逆鉀化/脫鉀仍然是一個難以實現但又耐人尋味的目標。近日,北京大學郭少軍教授,中科院大連化物所Zhangquan Peng,五邑大學張業龍報道了利用富Te空位缺陷的導電o-P-CoTe2陣列和具有自調節功能的彈性MXene片的協同效應,設計并制備了一類以Mxene負載的磷摻雜誘導的具有Te空位缺陷的正交CoTe2納米線(o-P-CoTe2/Mxene)。

            本文要點:
            1)實驗結果顯示,o-P-CoTe2/Mxene超結構具有出色的儲鉀性能:高可逆容量(0.2 A g?1下,200次循環后容量為373.7 mAh g?1),卓越的倍率性能(20 A g?1下,容量為168.2 mAh g?1),以及出色的長期循環性能(2 A g?1下,2000次循環中容量衰減0.011%),是迄今為止過渡金屬二硫屬基負極中的最佳性能。此外,采用o-P-CoTe2/Mxene負極的柔性全電池具有令人滿意的275 Wh kg?1的能量密度和高的彎曲穩定性。
            2)動力學分析和第一性原理計算結果表明,o-P-CoTe2/Mxene具有出色的贗電容性能、較高的電子電導率和良好的K+離子吸附擴散能力,證實了K+離子的快速儲存。特別是,非原位表征揭示了o-P-CoTe2/MXene經歷了一個可逆的演化過程,即首先是K+離子插入,然后是轉化反應機理。

            這項研究為構建高性能的新一代充電電池電極材料提供了一種有效的策略。
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            Xiaodan Xu, et al, Orthorhombic Cobalt Ditelluride with Te Vacancy Defects Anchoring on Elastic MXene Enables Efficient  Potassium-Ion Storage, Adv. Mater. 2021
            DOI: 10.1002/adma.202100272
            https://doi.org/10.1002/adma.202100272

            7. AM:二維高熵過渡金屬二硫屬化物用于二氧化碳電催化

            高熵合金(HEAs)將多個主元素以近乎相等的比例結合在一起,形成巨大的組成空間,以實現具有一種或兩種主元素的合金所不具備的突出功能。近日,美國圣路易斯華盛頓大學Rohan Mishra,伊利諾伊大學芝加哥分校Amin Salehi-Khojin報道了含四種/五種過渡金屬的二維高熵過渡金屬二硫屬化物(TMDCs)合金的預測、合成和多尺度表征。

            本文要點:
            1)研究人員對具有最高構型熵的五元合金,(MoWVNbTa)S2的CO2轉化為CO的電催化性能進行了研究,結果表明,與可逆氫電極相比,(MoWVNbTa)S2合金在?0.8 V時的電流密度為0.51 A cm2,周轉頻率為58.3 s-1。
            2)第一性原理計算結果表明,(MoWVNbTa)S2出色的CO2電還原性能是由于多位點催化作用,其中原子尺度的無序通過促進具有弱CO結合的孤立過渡金屬邊緣位點來優化CO解吸的限速步驟。

            二維(2D)高熵TMDCs合金為設計用于許多電化學體系的優良催化劑提供了材料平臺。
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            John Cavin, et al, 2D High-Entropy Transition Metal Dichalcogenides  for Carbon Dioxide Electrocatalysis, Adv. Mater. 2021
            DOI: 10.1002/adma.202100347
            https://doi.org/10.1002/adma.202100347

            8. Nano Letters:界面電荷注入輔助的石墨相變

            在眾多相變材料中,石墨可能是研究最多、最有趣的一種:菱形(3R)相和六方(2H)相顯示出截然不同的電子性質。然而,迄今為止,促進3R到2H相變的唯一方法是通過暴露在高溫(1000 °C以上)中,而這對于現代技術來說并不可行。近日,新加坡國立大學Kostya S. Novoselov,中科大朱彥武教授,國防科技大學Mengjian Zhu報道了用含α-Li3N的石墨在400 °C以下退火,實現了石墨中3R到2H的層序相變。

            本文要點:
            1)通過分析α-Li3N含量和溫度對結構演化的影響,強調了α-Li3N界面電荷注入石墨共軛π鍵的相變機理。此外,原位X射線衍射表明,α-Li3N存在下層間的解耦現象,層間距明顯增大。
            2)研究人員通過模擬進一步提出了AB通過AA‘向AC層間滑移的路徑來解釋堆積有序相變,這表明在負電荷的情況下滑移勢壘較低,層間距較大。
            所提出的層間滑移模型潛在地提供了對不同相界面處的拓撲狀態的控制,使得該系統在未來的電子應用中更具吸引力。
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            Fei Pan, et al, Phase-Changing in Graphite Assisted by Interface Charge Injection, Nano Lett., 2021
            DOI:10.1021/acs.nanolett.1c01225
            https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c01225

            9. AEM綜述:基于二維材料的異質結構用于可充電電池

            二維(2D)材料具有可提供豐富的活性中心和改善電化學反應動力學等優點,被認為是極有前途的可充電電池電極材料。然而,2D材料在電子導電性、可獲得的活性中心數量、結構穩定性和量產能力等方面滿足高性能儲能器件的所有要求仍然是一個巨大的挑戰?;?D材料的異質結構方面的研究為利用各個構建塊之間的協同效應來實現改性和出色的性能提供了一種有效途徑。

            有鑒于此,澳大利亞悉尼科技大學汪國秀教授,Xin Guo對新興的基于2D材料的混維異質結進行了總結,重點綜述了它們在可充電電池(包括堿離子電池、多價離子電池和鋰硫電池)中的研究進展。

            本文要點:
            1)作者首先總結了制備異質結的一般合成策略,包括共價鍵和范德華(vdW)作用連接的2D材料基異質結。然后概述了兩類混維異質結(即低維-2D和2D-2D異質結)的研究進展和局限性,并分析了改變組分以外的異質結工程方法。
            2)作者最后根據2D材料基異質結在可充電電池中的不同作用,總結了它們在二次電池中的應用。此外,作者還強調了相應的先進表征技術在揭示異質結構功能方面的應用,并展望了其在實際應用中的進一步發展。
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            Shijian Wang, et al, 2D Material-Based Heterostructures for Rechargeable Batteries, Adv. Energy Mater. 2021
            DOI: 10.1002/aenm.202100864
            https://doi.org/10.1002/aenm.202100864

            10. AFM:一種制備具有梯度彎曲回彈性能的柔性氧化物陶瓷納米纖維的通用策略

            由剛性元件如晶體或石墨化碳組裝而成的無機材料通常表現出脆性和硬度。然而,研究發現,TiO2陶瓷晶體納米纖維(NFs)和碳納米纖維都表現出了優異的柔韌性,其中前者具有驚人的可打結性,后者則表現出優異的彎曲回彈性能。近日,東華大學閆建華研究員,丁彬教授報道了開發了一種通過碳填充到TiONFs中來合成彎曲回彈性能可調的柔性TiO2 NFs的一般策略。

            本文要點:
            1)研究發現,純TiO2 NFs表現出出眾的柔韌性,令人驚訝地可伸展、彎曲,甚至可打結,而純碳NFs則表現出優異的彎曲回彈性能。受這兩種不同力學性能的啟發,研究人員設計了一系列具有不同彎曲回彈性能的這兩種組分含量不同的復合材料NFs,并系統地研究了力學回彈與NF結構之間的關系。動態力學熱分析(DMTA)結果表明,納米TiO2顆粒的加入量越多,其彎曲應力越小,彎曲應力越小,彎曲回彈能力越弱。
            2)基于這些結果,研究人員提出了一種解釋無機非晶玻璃力學回彈的理論。TiO2納米顆粒與碳的非均相界面提供了應力傳遞通道,部分應力被石墨片層吸收,去除應力后自動釋放,使復合材料具有動態彎曲回彈性能。此外,此外,原位動態彎曲試驗證實,單一復合材料NF在保持彎曲回彈的同時,具有良好的柔軟性。
            這一研究對于理解無機纖維的不同彎曲機理具有重要意義。
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            Xiao Wang, et al, A General Strategy to Fabricate Flexible Oxide Ceramic Nanofibers with Gradient Bending-Resilience Properties, Adv. Funct. Mater. 2021
            DOI: 10.1002/adfm.202103989
            https://doi.org/10.1002/adfm.202103989

            11. AFM: 通過水輔助策略原位嵌入合成高度穩定的CsPbBr3/CsPb2Br5@PbBr(OH)納米微球

            鈣鈦礦的水穩定性差是阻礙其進一步商業化的關鍵問題。中科院長春應化所Jing FengHongjie Zhang等人報道了一種通過水輔助工藝制造的CsPbBr3/CsPb2Br5@PbBr(OH) (PQDs@PbBr(OH)) 納米微球,并具有優異的穩定性和出色的光致發光量子產率(PLQY,≈98%)。
             
            本文要點:
            1)PQDs@PbBr(OH)當浸入水中超過18個月時,納米微球可以保持優異的光致發光 (PL) 強度和高 PLQY (≈90%)。通過改變反應混合物中的水含量,納米/微球的相、粒徑和 PL 峰將發生變化。
            2)與無水合成的CsPbBr3/Cs4PbBr6納米晶體相比,PQDs@PbBr(OH)納米微球表現出更好的熱穩定性、光穩定性和優異的水中穩定性。根據第一性原理計算,PbBr(OH)在水中具有高分解焓,可以有效防止水與嵌入其中的PQDs接觸,從而增強了穩定性。
            3)此外,通過在 460 nm 藍色芯片上混合發綠光的 PQDs@PbBr(OH) 粉末和 K2SiF6:Mn4+ (KSF) 紅色熒光粉制備白色發光二極管,該器件具有 101.27 lm W-1 的高發光效率。這項工作不僅為超穩鈣鈦礦的簡便制備提供了可靠的方法,而且在未來的實際應用中具有巨大的潛力。
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            Du, K. M., et al, In Situ Embedding Synthesis of Highly Stable CsPbBr3/CsPb2Br5@PbBr(OH) Nano/Microspheres through Water Assisted Strategy. Adv. Funct. Mater. 2021, 2103275.
            https://doi.org/10.1002/adfm.202103275

            12. ACS Nano:相兼容的NiFe2O4涂層用于調節富鋰層狀氧化物中的氧化還原反應

            富鋰層狀氧化物在提供過渡金屬陽離子氧化還原和可逆氧-陰離子氧化還原的同時,為鋰離子電池提供了可觀的容量,因而引起了人們的廣泛關注。然而,不受調控的不可逆氧-陰離子氧化還原會導致電壓衰減和析氧等關鍵問題。近日,澳大利亞伍倫貢大學郭再萍教授,廣西師范大學王紅強教授,黃岡師范學院胡思江副教授報道了一種可行的NiFe2O4(NFO)表面包覆策略,將表面氧的非鍵配位轉變為金屬?氧去配位。

            本文要點:
            1)研究發現,表面單形M?O(M=MO6八面體中的Ni、Co、Mn)和N?O(NO6八面體中的Ni,Fe)鍵被重構為M?O?N鍵。通過operando技術和非原位技術的表征結果,研究人員發現這種異質界面在電化學循環過程中捕獲了表面晶格氧,并抑制了富鋰層狀氧化物中的陽離子遷移。因此,表面晶格氧行為得到了顯著的保持。更有趣的是,研究人員直接觀察到表面氧氧化還原與陽離子遷移的解耦。此外,NFO涂層抑制了電解質分解產生HF,從而減少了Mn的溶解。
            2)與純富鋰層狀氧化物相比,這種具有NFO涂層的富鋰層狀氧化物獲得了更高的循環穩定性(200次循環后1 C下達到了91.8%)和更高的倍率性能(1C下的容量為109.4 mg?1)。

            研究工作為利用氧的氧化還原化學設計電極材料提供了一種有效途徑。
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            Jiming Peng et al, Phase Compatible NiFe2O4 Coating Tunes Oxygen Redox in Li-Rich Layered Oxide, ACS Nano, 2021
            DOI: 10.1021/acsnano.1c02023
            https://doi.org/10.1021/acsnano.1c02023


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